沈括回京之后，得知御史何正臣、李定一正想整苏轼，两人是苏东坡的对头。沈括猛然记起自己带回的苏轼几首诗，于是他闭门谢客，仔细研究苏轼的诗作。功夫不负有心人，他终于找到几句含大不敬的诗句。如苏轼歌颂桧树，“根到九泉无曲处，世间唯有蛰龙知”，沈括心想，“皇帝如飞龙在天，可苏轼偏偏向九泉之下寻蛰龙，不臣莫过于此！”他连忙写了一道折子弹劾苏轼，交给了赵顼。但赵顼当时并未追究。
不过，赵顼不追究，并不意味着苏轼就没有事。五年后，何正臣、李定一联手上表弹劾苏轼，这就是著名的“乌台诗案”。他们手中的证据，正是他们从苏轼诗里挑选出来的几句有大不敬的句子，与沈括的做法如出一辙。比如：“东海若知明主意，应教斥卤变桑田”，被认定苏轼指责水利工程。“岂是闻韶忘解味，迩来三月食无盐” ，被说成苏轼是讽刺禁止百姓卖盐，罪大恶极。最后，赵顼下令将苏轼打入大牢。苏东坡差点丢了老命，还连累了三十多位亲朋好友，令人唏嘘。这是后话，略过不提。
沈括回京之后，赵顼很满意他的表现，于是升他任太子中允、提举司天监。当时的官吏大都是庸碌之人，对天文几乎全然不知。沈括于是改革机构，改进仪器，召请卫朴修造新历法，向全国征集观测天象的书籍。
朝廷登记民间车辆，市易司打算填封私以阻止四川私贩井盐，民议纷纷。沈括进言道：“民间都是太平车，不利于机动作战；小盐井很多，填封私井势必要加强警戒，得不偿失
。”赵顼表示赞同，次日下诏停了此事，并擢升沈括为知制诰、兼管通进、银台司。
之后，沈括调任河北西路察访使，提举河北西路义勇、保甲公事。河北西路地处北疆，沈括上任后，将重点放在改革军政和巩固国防上。沈括返京后，上疏提出三十一条整改意见，多数都被赵顼肯定和采纳。
不久，沈括兼任判军器监，负责兵器的铸造与储备。沈括对弓有很深的研究，提出“弓有六善”的观点，建议大批制造“神臂弓”。次年五月，军器监上报朝廷时，兵器产量提高了十几倍。沈括奉命修订“九军战法”，分九军为九营，各自为阵，背背相承，面面相向，灵活多变，名之为“边州阵法”。不久，他又编撰城垒、军营等建筑的营造法式。
宋辽边界冲突，沈括接旨之后，就到枢密院查阅以前的档案文件。他发现宋辽过去商定的协议是以古长城为界，而黄嵬山在古长城以南，相距有三十里之遥。于是他上奏道：“宋、辽的分境，本以古长城为界。现在所争在黄嵬山，相差三十余里，如何可让？”赵顼不觉叹息道：“大臣不考本末，几乎耽误国事。”于是赏赐沈括白金一千两，让他以回谢使的身份出使辽国。
沈括从汴京出发时，预先找出了相关书信档案数十件，让幕僚和吏员背熟。契丹宰相杨益戒每有问题提出，沈括就让手下吏员列举档案条文作答。谈判进行了六次，杨益戒无言可对。辽国宰相于是威胁道：“区区数里，你们居然不想给我们，莫非想自绝两国之好吗？”沈括奋然道：“师直为壮，曲为老。北朝如果弃信失好，曲有所归，这对我朝有什么害处？”表示寸土不让。
沈括起程回国，他又根据沿途地理形势、风俗民情画撰为《使契丹图抄》，献给朝廷。因为这次出使有功，沈括被提拔为淮南、两浙灾伤州军体量安抚使。次年十月，他拜为翰林学士、权三司使。
赵顼看了沈括的奏章后，担心边恐疆的协议达不成，就想北伐。王安石说战备没有准备好，应该缓举。此外一班朝廷的辅臣，有人主战，有人主和，意见也不一样。赵顼于是禀告了太皇太后曹氏，太皇太后问道：“储蓄以及准备奖励的东西，是否已经准备就绪？士卒的盔甲、武器，是否精利？”
赵顼答道：“这是容易筹办的事情。”太皇太后却说道：“先圣有言，吉凶悔吝生乎动。如果北伐得到了胜利，不过是南面受贺。万一受到挫折失败了，损失就更大了。我想辽国如果容易图谋，太祖、太宗，应该早就收复了，哪里还会等到今日？”赵顼无奈，只好说道：“敢不受教！”
赵顼退回之后，依然不甘心，想派使去问魏国公韩琦。不料韩琦已经病死，遗疏到了京城。赵顼于是停朝发哀，追赠韩琦为尚书令，谥忠献，配享英宗庙庭。
