杨行密派部将安仁义援救董昌，钱镠命顾全武进攻越州，斩杀崔温，击败徐珣、汤臼、袁邠等将。不久，顾全武攻破越州，俘获董昌，董昌在押赴杭州途中，于西小江投江自杀。唐昭宗改威胜军为镇东军，任命钱镠为镇海、镇东两镇节度使，又加检校太尉、中书令，赐铁券，恕其九死。钱镠前往越州，正式接受镇东军节度使的任命，而后返回杭州，以越州为东府。从此，钱镠基本控制了两浙，形成割据势力。钱镠将镇海军治所由润州迁到杭州，并加检校太师，唐昭宗还将他的画像挂在凌烟阁上，并改其乡里为广义乡勋贵里、衣锦城。
钱镠，在平定了两浙内部的敌对势力后，基本停止了大规模的征讨，但由于三面受敌，仍经历了多次边境保卫战，主要对手就是淮南节度使杨行密。
钱镠进封越王。不久，武勇都左右指挥使徐绾、许再思趁钱镠出巡衣锦城，起兵叛乱，攻打杭州内城。钱镠偷偷潜入杭州，派马绰、王荣、杜建徽等人分别防守各城门，又命顾全武前往东府备变，以防叛军占据越州。顾全武则担心叛军会向淮南求援，建议钱镠与杨行密联姻。钱镠遂让第六子钱传璙随顾全武前往广陵，向杨行密求婚，而徐绾果然向淮南将领田頵求救。
顾全武到广陵后，游说杨行密道：“若使田頵得志，必为大王心腹之患，大王若召回田頵，钱王愿以儿子钱传璙为质，并与您联姻。”杨行密遂将女儿嫁给钱传璙，命田頵回军。田頵只得带着徐绾、许再思返回宣州，但却将钱镠的儿子钱传瓘留为质子，又索要二十万缗犒军钱。田頵起兵反叛，结果被杨行密镇压。徐绾被淮南军俘虏，随即被杨行密装入槛车，送交钱镠，钱镠命将徐绾处死。
钱镠上表朝廷，求封吴越王，却被朝廷拒绝，后因朱温斡旋，被改封为吴王。建立功臣堂，将五百名宾佐将校之名刻于碑上，以纪其功。
朱温篡唐称帝，建立后梁，并封钱镠为吴越王，兼任淮南节度使，钱镠不愿错过这个做孙权的机会，不听属下官员“拒梁命”的建议，接受了梁朝册封。朱温又加封钱镠为守中书令，将其故乡临安县改为安国县，又加守太保，加守尚书令，兼任淮南、宣润等道四面行营都统，并于衣锦军建立生祠。
郢王朱友圭弑父篡位，尊钱镠为尚父；均王朱友贞发动政变，夺取帝位，钱镠派安抚判官皮光业入贡中原，被加封为诸道兵马元帅，朱友贞又加钱镠为天下兵马都元帅，准其设立元帅府，辟置官属。淮南节度使杨隆演派军夺取虔州，阻断了吴越北上中原的陆路交通。钱镠只得改由海路入贡京师。
钱镠又获赐殊礼，可诏书不名。此时，西川、淮南、岭南、福建等地统治者先后建国称帝，都劝钱镠据吴越称帝，钱镠笑道：“这些人自己坐在炉炭中，还想把我也拉到上面。”钱镠虽然拒绝了他们的劝说，但各国君主仍然都像对父兄一样对待他。
钱镠被册封为吴越国王，正式建立吴越国，他改府署为朝廷，设置丞相、侍郎等百官，一切礼制皆按照皇帝的规格。不久，晋王李存勖灭亡后梁，建立后唐，改元同光，钱镠又遣使进贡，并求取玉册。郭崇韬等大臣都极力反对，认为只有皇帝才可以用玉册，但李存勖最终还是赐予钱镠玉册、金印，新罗、渤海等海外诸国皆接受钱镠册封，尊其为君长。
李存勖在兵变中遇害，李嗣源即位。中原局势混乱，朝廷诏命难以到达吴越，钱镠遂改元宝正。
后唐供奉官乌昭遇、韩玫出使吴越国，韩玫与乌昭遇不睦，回国后称：“乌昭遇面见钱镠，称臣拜舞，称其为殿下，并私下向钱镠透露国事。”枢密使安重诲与钱镠有旧怨，于是上奏朝廷，将乌昭遇斩首，并削除钱镠官爵，勒命其以太师之职致仕。钱镠命儿子钱元瓘等人上表诉冤，但朝廷都未予理会。安重诲因罪被诛，其中一条重要罪名便是“绝钱镠”，李嗣源重新任命钱镠为天下兵马都元帅、尚父、吴越国王，并命监门上将军张篯前往杭州谕旨，称昔日命他致仕乃是安重诲矫诏。
钱镠病重，召集臣下托付后事，他道：“我的儿子们大多愚蠢懦弱，只怕难以担当大任，我死后，请你们从中择贤而立。”臣下都推举钱元瓘，钱镠于是立钱元瓘为继承人。不久，钱镠去世，终年八十一岁，朝廷得知后，废朝七日，赐谥号武肃，并命工部侍郎杨凝式为其作神道碑文。
