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/ 2月23日，尼米兹开始服役于驻扎于旧金山的俄亥俄号战列舰，并乘其去远东巡航，为亚洲分遣舰队（asiaticstation）之旗舰。1905年5月，当时日本帝国海军于对马海峡海战大胜俄罗斯帝国的波罗的海舰队，西奥多·罗斯福总统进行调停。日本天皇为战争的胜利而举办庆祝会，并发了邀请函到当时停泊于东京湾的俄亥俄号战列舰，由于当时舰上的高级军官皆无兴趣，便派了尼米兹在内的六名见习官代表参加，由于交通问题，他们很晚才抵达而坐到最靠近出口处。在宴会快结束时，尼米兹与朋友临时起意，上前希望与对马海峡的战争英雄东乡平八郎大将一同敬酒，东乡也以非常流利的英文和良好的风度予以回应，给了尼米兹极深的印象，尽管他并未再见过东乡，但日后仍十分怀念与崇敬。
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1906年9月，尼米兹转至老旧的巴尔的摩巡洋舰上服役，并于1907年1月31日晋升为海军少尉。在1907年1月12日，尼米兹得到了帕奈号炮舰（panay）的指挥权，据尼米兹本人回忆其接受了第一个指挥舰时，表示：“我还以为会是什么好船。”不久后，由于日本在日俄战争未获赔偿、其复员军人大量进入美国劳工市场而使日美关系恶化，产生战争危机，罗斯福因而调遣大西洋部份舰队进入太平洋，在这情势下尼米兹于1907年7月8日受命指挥了迪凯特号驱逐舰，这时他仅有22岁，比其同时代、未来担任要职的恩斯特·金恩（26岁）、雷蒙德·斯普鲁恩斯（26岁）、威廉·哈尔西（30岁）指挥驱逐舰的年龄还要轻。然而在1908年7月7日，尼米兹指挥该舰进入菲律宾南部八打雁省的海湾中时，因为判断潮汐差和位置失误，令该船搁浅于泥岸，无论怎么作都无法挣脱，尼米兹此时想起祖父常谈的“不要为你无力改变的事所担心”一话，就直接在甲板上搭了床睡觉。之后尼米兹被送至丹佛号巡洋舰（denver）上进行军法审判，因为其海图上标示不明、加上尼米兹在指挥时所进行的补救措施以及初犯，令其判决减轻许多，收到了一封训斥信（letterofreprimand），并被解除了迪凯特号的指挥权。1908年12月，尼米兹搭乘突击者号炮艇（ranger）回国。
1909年1月，他转到了第1潜艇舰队服务，成为潜水者号潜艇（plunger）的舰长。此时的美国海军潜艇技术仅刚起步不久，该舰也为美国海军最早的一级潜艇。尼米兹和当时大部分的军官一样，希望于战列舰上服役，对于被派到潜艇一事相当失望，他形容潜艇是“儒勒·凡尔纳的幻想与座头鲸的结合产物。”1910年2月2日，尼米兹转至真鲷号潜艇（snapper）担任舰长。1911年10月10日，尼米兹跳过中尉，直接晋升为上尉，同时被任命为第3潜艇舰队与独角鲸号潜艇（narwhal）的指挥官。尼米兹也开始研究潜艇动力的设计，他为美国海军引入较为安全的柴油发动机，将原先易泄出毒气和爆炸的汽油发动机去除，在其宣导下，尼米兹也逐渐成为海军中潜艇动力的知名专家。1911年11月，他奉命到波士顿海军工厂，协助装修飞鱼号潜艇（skipjack）和作为该潜艇的舰长（尽管其尚未下水），就在这时期尼米兹结识了他未来的妻子—凯萨林·佛里曼。1912年2月14日，飞鱼号潜艇下水服役，为美国海军第一艘以柴油发动机为动力的潜艇。在1912年6月20日时，尼米兹至海军学院讲述以未来潜艇作战方式为主题的演讲，标题为《潜艇的攻防战术》，虽无热烈回响，但同年12月的《美国海军学会会刊》还是有登出相关其演讲文章。尼米兹当时认为潜艇应用于近岸防御，而从未料想到德国海军不久后将其用于攻击海上贸易商船的作法。
1913年4月9日，尼米兹与凯萨林·佛里曼结婚。由于潜艇采用的新式引擎颇受好评，美国军方开始想在大型水面舰艇安装柴油引擎。然而其在这方面技术有限，因此于同年5月派遣尼米兹作为海军代表前往德国man公司在纽伦堡和比利时根特学习柴油机技术。1916年8月29日，尼米兹晋升少校。
1917年4月16日，由于德意志帝国海军u艇发动的无限制潜艇战，美国对德宣战。8月，尼米兹成为大西洋潜艇舰队总司令萨穆尔·谢布尔涅·罗宾森少将（samuelshelburnerobison）的参谋，1918年2月时还升为参谋长，不久后战争即结束。一战期间，尼米兹与罗宾森还曾一同前往欧洲，视察了法国与意大利的潜艇、反潜技术，并累积了海上加油的技术经验，据尼米兹所称，这对日后海军打败日本海军功不可没。
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